近日，我院孙世刚院士团队的王宇成副教授，在选择性电催化氧还原研究中取得重要进展，相关成果以“Enzyme-Inspired Single Selenium Site for Selective Oxygen Reduction”为题在线发表于Angew. Chem. Int. Ed.（DOI: 10.1002/anie.202418897）。

      氧还原反应（ORR）分为2电子与4电子反应。其中，2电子反应产生的过氧化氢（H2O2）及其衍生的羟基自由基具有高度腐蚀性，可导致燃料电池中催化剂或聚合物电解质的加速降解。在已知的ORR催化剂中，包括贵金属铂等， H₂O₂的生成几乎不可避免，其典型产率通常为1%至5%或更高。因此，实现ORR催化剂极致的4电子选择性（接近100%）对于推动燃料电池的实际应用具有重要意义。

      受到自然界中硒酶猝灭过氧化物的启发，研究团队提出了一种仿生单硒（Se）催化位点的设计思路。电化学原位XAFS及理论计算表明，在形成#OOH中间体时，相邻的Se原子会从#OOH中夺取一个O原子，从而阻断了H2O2途径。在随后的电子耦合质子过程中，解离的#O和#OH产生2个水分子，然后释放出来，最终实现将反应导向4电子途径。因此，该仿生Se位点表现出创纪录的4电子选择性（0.039%@0.5V）。此外，将Se位点作为辅助催化位点，引入到Co-N-C、Fe-N-C和N-C催化剂中，通过连续的2+2电子路径，H2O2的产率分别降低了96%、67%和98%。H2O2产率的显著降低导致活性位点免受氧化攻击，进而提高了催化剂的稳定性。

      该工作在王宇成副教授的指导下完成。张朋阳（博士）、徐霞（博士）、俞文松（硕士）为论文第一作者，中科院高能物理所黄换副研究员完成了同步辐射X射线吸收谱的表征与分析，傅钢教授提供了理论计算指导。该研究工作得到国家重点研发计划（2023YFA1509000），国家自然科学基金创新研究群体（22021001），国家自然科学基金面上项目（22179116），国家基础科学中心（22288102），中央高校基本科研业务费（20720220017）的资助。

      论文衔接：https://doi.org/10.1002/anie.202418897